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大連化物所通過納米反應器缺陷工程策略實現低電位電化學固氮

2020-02-27 大連化學物理研究所
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  近日,中國科學院大連化學物理研究所微納米反應器與反應工程學研究組研究員劉健團隊與澳大利亞伍倫貢大學超導和電子材料研究所梁驥團隊合作,通過缺陷工程鐵摻雜的策略,開發了鐵摻雜W18O49納米反應器,在低電位下同時實現了較高的NH3產率和較高的法拉第效率,為電催化高效固氮提供了新思路。

  與傳統的哈伯-博世法固氮相比,室溫下的電催化氮氣還原過程具有高能效、低排放等優點,吸引了越來越多研究者們的興趣。通常,競爭析氫反應(HER)和室溫電化學氮還原反應(NRR)的能壘使得難以同時實現高的法拉第效率和高的NH3產率。在某種程度上,這是由于有限的氮吸附位置、緩慢的NRR動力學和在高過電位下占主導地位的HER導致的。此外,在更節能的電催化NRR的低過電位下達到這個目標甚至更具挑戰性。

  研究團隊選用對HER具有極低選擇性的W18O49作為調控對象,通過納米反應器缺陷工程鐵摻雜的策略很好地控制了W18O49中的氧空位狀態。結合Ab initio計算發現,利用W18O49固有的低氫氣結合能,通過缺陷工程調控,得到最大化的活性位點(W)的暴露,極大地削弱了與固氮競爭的HER,并降低了室溫下電化學氮還原反應的能壘。因此,在相對可逆氫電極-0.15 V的極低電位下,優化鐵摻量的W18O49同時獲得了較高的NH3產率(24.7 μg/(h*mgcat.)和較高的法拉第效率(20.0%)。Ab initio計算進一步證實了研究團隊提出的鐵摻雜策略和調整后的氧空位狀態能夠共同優化W18O49的電子狀態和表面結構,從而提高氮氣的吸附強度,進而獲得低電位的反應路徑。該工作為各類電化學反應過程催化劑的設計與調控提供了新思路。

  上述工作于近日發表在《德國應用化學》(Angew. Chem. Int. Ed.)雜志上。該工作得到國家自然科學基金、中科院潔凈能源創新研究院合作基金項目等的資助。

圖:鐵摻雜氧化鎢(W18O49)納米棒電催化氮氣還原制氨

打印 責任編輯:葉瑞優

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